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近日，來自西北工業(yè)大學(xué)和西安交通大學(xué)的學(xué)者使用具有明確晶體結(jié)構(gòu)和原子厚度的二維 PtTe2 范德華材料作為模型催化劑，觀察到適度的煅燒策略可以促進(jìn)二維晶體 PtTe2納米片（c-PtTe2NSs）向氧-摻雜的二維非晶 PtTe2 NSs (a-PtTe2NSs)。實(shí)驗(yàn)和理論研究共同表明，氧摻雜可以破壞 c-PtTe2 NSs 中固有的 Pt-Te 共價(jià)鍵，從而引發(fā)層間 Pt 原子的重構(gòu)并徹底暴露它們。同時(shí)，結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變可以通過 Pt 5d 軌道和 O 2p 軌道的雜化有效地調(diào)整 Pt 活性位點(diǎn)的電子特性（例如，費(fèi)米能級(jí)附近的態(tài)密度、d 帶中心和電導(dǎo)率）。因此，具有大量暴露 Pt 活性位點(diǎn)和優(yōu)化的氫中間體結(jié)合強(qiáng)度的 a-PtTe2NSs在析氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。相關(guān)文章發(fā)表在Advanced Materials。
本研究開發(fā)了一種通用的非晶化策略來調(diào)節(jié)二維 Pt 基碲化物催化劑中 Pt 活性位點(diǎn)的幾何和電子結(jié)構(gòu)。在煅燒過程中，吸附在配位不足的 Pt 位點(diǎn)上的氧原子可以遷移并隨機(jī)嵌入到 c-PtTe2NSs中。因此，c-PtTe2 NSs 中的Pt-Te 鍵斷裂，同時(shí)形成 Te-O 和 Pt-O 鍵，導(dǎo)致 a-PtTe2NSs 的產(chǎn)生。因此，Pt 活性位點(diǎn)顯著暴露，它們與反應(yīng)中間體的結(jié)合強(qiáng)度得到有效優(yōu)化，使 a-PtTe2 NSs 在 HER 中具有優(yōu)異的性能。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)提供了一種有效的方法來暴露二維催化劑的活性位點(diǎn)并調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu)，從而可以理解催化中心的幾何或電子結(jié)構(gòu)與催化性能之間的相關(guān)性。
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