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近日，我所光電材料動(dòng)力學(xué)研究組 (1121組) 吳凱豐研究員團(tuán)隊(duì)等在膠體量子點(diǎn)超快光物理研究中取得新進(jìn)展，觀測到CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)中激子精細(xì)結(jié)構(gòu)裂分導(dǎo)致的系綜量子拍頻，并提出了一種通過溫度誘導(dǎo)晶格畸變進(jìn)而調(diào)控裂分能的新機(jī)制。
在半導(dǎo)體量子點(diǎn)中，形貌或晶格對(duì)稱破缺導(dǎo)致的電子—空穴各向異性交換作用使激子能級(jí)發(fā)生精細(xì)結(jié)構(gòu)裂分（FSS）。FSS亮激子態(tài)可用于量子態(tài)相干操控或偏振糾纏光子對(duì)發(fā)射。觀測和調(diào)控FSS對(duì)這些應(yīng)用至關(guān)重要。由于FSS能量對(duì)量子點(diǎn)的尺寸、形貌非常敏感，通常需要在液氦溫度下測定單個(gè)或少數(shù)量子點(diǎn)的發(fā)射譜來測定FSS。因此，在系綜水平觀測FSS極具挑戰(zhàn)，尤其是定量調(diào)控FSS尚未有報(bào)道。
吳凱豐團(tuán)隊(duì)一直致力于膠體量子點(diǎn)的超快光物理與光化學(xué)研究。本工作中，研究團(tuán)隊(duì)利用圓偏振飛秒瞬態(tài)吸收光譜（即瞬態(tài)圓二色譜），在液氮到室溫區(qū)間測定了溶液合成、成本低廉的CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)系綜的亮激子FSS。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)SS能量可通過量子點(diǎn)尺寸進(jìn)行調(diào)控，在液氮溫度下最高可達(dá)1.6meV。更有趣的是，同一樣品的FSS能量展現(xiàn)出強(qiáng)烈的溫度依賴性，溫度越低，裂分越大，這在以往的外延生長或膠體量子點(diǎn)體系都未有觀測到。
通過變溫的晶格結(jié)構(gòu)表征，結(jié)合美國能源部能源前沿研究中心Peter Sercel博士的有效質(zhì)量模型理論計(jì)算，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)這種溫度依賴的FSS源于CsPbI3鈣鈦礦高度動(dòng)態(tài)的晶格結(jié)構(gòu)：降溫能加劇Pb-I八面體扭曲，降低晶格對(duì)稱性，進(jìn)而增大FSS。此外，這些晶格扭曲的正交相量子點(diǎn)卻仍然擁有準(zhǔn)立方相晶面，該特性使亮激子之間產(chǎn)生避免交叉的精細(xì)結(jié)構(gòu)能量間隙。實(shí)驗(yàn)上觀測到的系綜層面量子拍頻正是對(duì)應(yīng)于該能量間隙。
該工作精準(zhǔn)測定了膠體量子點(diǎn)系綜的亮激子精細(xì)結(jié)構(gòu)裂分，提出了通過溫度誘導(dǎo)CsPbI3量子點(diǎn)晶格畸變進(jìn)而調(diào)控亮激子裂分能的新原理，展示了其在量子信息科學(xué)領(lǐng)域的重要應(yīng)用潛力。
相關(guān)文章以“Lattice distortion inducing exciton splitting and coherent quantum beating in CsPbI3 perovskite quantum dots”為題，于近日發(fā)表在《自然—材料》（Nature Materials）上。該工作的第一作者是我所1121組畢業(yè)生韓瑤瑤博士。上述工作得到中科院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的支持。（文/圖 韓瑤瑤）
文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41563-022-01349-4
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